El actual Templo de San Agustín perteneció a la Orden de los Agustinos, que llegaron a San Luis Potosí en 1599 con Fray Pedro de Castroverde.

En este lugar construyeron en un principio un espacio de alojamiento para sacerdotes de dicha orden y una capilla. El convento fue levantado en 1615, al mismo tiempo que la iglesia y en el atrio se utilizaron algunos espacios para la educación de niños españoles. Durante Las Leyes de Reforma parte del convento fue destruido.
 En su interior existen algunos detalles sobresalientes como son la puerta de la sacristía y un lavabo de arquitectura churrigueresca. Por las noches, la preciosa torre mayor, edificada en estilo barroco durante el Siglo XVIII, refulge al contacto de las luces artificiales dispuestas a su alrededor.